Début 1838, Benjamin entama la série de portraits-charges intitulée « Le Panthéon charivarique ». Cette série publiée de 1838 à 1842 dans Le Charivari, puis sous forme d’albums tirés à part, va connaître une large diffusion et asseoir sa notoriété jusqu’à nos jours.
Elle contient les portraits-charges d’une centaine de célébrités de l’époque du monde de la littérature et des arts. Ces portraits inaugurent le procédé dit de « la grosse tête » sur un petit corps, procédé qui, par la suite, sera souvent repris par d’autres dessinateurs. Ils sont assortis d’un petit texte rimé, composé et calligraphié, non sans talent, par Benjamin lui-même.
Beaucoup de ces personnages sont oubliés, mais d’autres sont toujours bien présents comme Balzac, Hugo, Gautier, Dumas, Daumier, Delacroix, Grandville, Gavarni. Pour clore la série des portraits, Benjamin s’est dessiné lui-même, perché sur une échelle, dessinant sur la façade du Panthéon et conspué par ses modèles rassemblés à ses pieds.
Il ne s’agit pas de caricatures mais de portraits-charges, très ressemblants, qui accentuent certains traits physiques du personnage représenté. A ce sujet, le peintre Augustin Grass-Mick note que « le portrait-charge est plus artistique et plus ressemblant que la plus belle des photos, qui fige toujours son modèle à l’heure et à la minute de la pose. Benjamin fut le premier à exprimer pour les journaux des caractères pouvant faire naître un jugement, bon ou mauvais, sur ses modèles, mais aussi son dessin savant était digne des plus beaux portraits de maîtres. »
Dans le même sens, Henri Béraldi écrit dans son ouvrage Les graveurs du 19esiècle : « y a-t-il rien de plus vrai, par exemple que Berlioz, désigné ici sous le nom de l’auteur de Malvenuto Cellini, par allusion à la chute retentissante de son Benvenuto ; Marco de Saint-Hilaire, chantant une sérénade devant une statuette de Napoléon juchée sur une pile de « Blagues sentimentales »; Victor Hugo superbe, assis sur ses poèmes, accoudé aux tours de Notre-Dame, les pieds sur les théâtres et sur l’Académie et Gavarni, d’un dandysme extraordinaire, que nul portrait n’a si bien rendu…. »